Jej przygoda z muzyką rozpoczęła się we wczesnych latach szkolnych, kiedy miała okazję grywać i śpiewać w muzycznych przedstawieniach, a w domu słuchała uwielbianych przez jej siostrę brzmień hip-hopu oraz muzyki The Smiths i New Order, która zawsze była obecna w samochodzie jej ojca.
W wieku 16 lat Chlöe postanowiła jednak opuścić szkołę i niedługo potem udało się jej zdobyć swój pierwszy oficjalny kontrakt z wytwórnią Columbia Records, gdzie w 2013 roku wydała minialbum pt. „Rumour”. Krążek Brytyjki zyskał wielu fanów na całym świecie oraz doceniły go tak duże media, jak The Guardian, Pitchfork i NME. Ponadto, Chlöe otrzymała nominacje do nagród BBC Sound of 2014 i BRIT Awards 2014, a także miała okazję występować jako support podczas trasy koncertowej Ellie Goulding.
Kiedy po wielu sukcesach spodziewano się pierwszego pełnego albumu artystki, ta rozstała się z koncernem Sony Music i w 2015 roku nakładem niezależnego label-u Heavenly Songs wydała singel „Bad Dream”. Po około dwóch latach przerwy do sprzedaży trafił jej kolejny utwór pt. „Magnetic”, który jest pierwszym oficjalnym singlem zapowiadającym jej długo wyczekiwany debiutancki album.